Larissa Angelini's stimmliche Persönlichkeit und starke Bühnenpräsenz, die sich schon in ihrer Kindheit und Jugend in frühen Auftritten gezeigt hatte, führte bereits während des Studiums zu baldigen Gastengagements. So etwa an das Stadttheater Pforzheim (DE), wo sie in der Spielzeit 2016/2017 als Barbara Delaqua in "Eine Nacht in Venedig" von Johann Strauß debütierte. 2018/19 war sie am Theater Bern und Stadttheater Winterthur (CH) die Vivienne in der Fantasy-Oper "HUMANOID" von Leonard Evers nach einem Roman von Pamela Dürr; Ebenso 2018 sang sie in Lortzings Oper "Der Wildschütz", produziert von der Gartenoper Langenthal (CH), die Nanette. 2020 war sie Stipendiatin der Lotte Lehmann Akademnie sowie Preisträgerin der Kammeroper Schloss Rheinsberg (DE), wo sie 2021 ihr Rollendebüt als Leonore in Beethoven's "Fidelio oder die eheliche Liebe" in der Fassung von 1805 gab. Ebenfalls 2021 war sie die Dorella in "Das Liebesverbot" von Richard Wagner in einer Produktion der Opera Incognita in München (DE). Daraufhin wurde sie 2022 im Rahmen von Wagner 22 als Cover der Dorella an die Oper Leipzig engagiert. Ebenfalls 2022 war sie Teilnehmerin an der Endrunde des Internationalen Gesangswettbewerbs in 's-Hertogenbosch, wo sie für den Wagner Preis nominiert wurde. Am Opernhaus Zürich debütierte sie 2022 in der ImprO-Opera, eine Zusammenstellung von Wagner-Fragementen für Kinder - 2024 wurde sie dafür erneut engagiert. Hinzu kommen zahlreiche konzertante Engagements im Bereich der geistlichen wie weltlichen Musik, wobei vor allem Lied-Recitals mit Akzent auf speziellen Themen und Zusammenhängen zu Larissa Angelini's intensivem Interesse gehören. 2022 debütierte sie zwei dieser Programme in Zürich (Weckt mich ein Engel nur) und Rheinsberg (Des Mädchens Klage).
Ebenfalls 2022 debütierte sie in der Solo-Sopranpartie in Verdi‘s renommierten Werk ‚Messa da Requiem‘ in Zürich, Luzern und Bern. Larissa Angelini ist Stipendiatin des schweizierischen Richard Wagner Verbands 2023.